Določitev termičnega preseka za zajetje nevtrona v Am-241 s pomočjo aktivacijskih meritev v reaktorju TRIGA na IJS
Oznaka in naziv projekta
NC-0005 Določitev termičnega preseka za zajetje nevtrona v Am-241 s pomočjo aktivacijskih meritev v reaktorju TRIGA na IJS (BI-FR/CEA/18-20-005)
NC-0005 Determination of the Am-241 thermal neutron capture cross section by activation measurements at the JSI TRIGA reactor (BI-FR/CEA/18-20-005)
Logotipi ARRS in drugih sofinancerjev
Projektni partnerji
Projektna skupina
Vodja projekta:
Sodelavci na IJS:
Sodelavci na CEA Cadarache:
Vsebinski opis projekta
Raziskave v okviru programa OECD Nuclear Energy Agency (NEA) Working Party on International Nuclear Data Evaluation Co-operation (WPEC) Subgroup-41 (SG-41) so pokazale, da pri izpeljevanju termičnega preseka za zajetje nevtrona v jedru Am-241 iz aktivacijskih meritev s kadmijevimi transmisijskimi filtri z uporabo konvencionalnih aktivacijskih metod (metoda k0 in Westcottova metoda) ustvarimo relativno veliko sistematsko napako. Napako je možno odpraviti s korekcijskimi faktorji, izračunanimi z metodo Monte Carlo. Ti korekcijski faktorji so močno korelirani z razmerjem med termičnim in epitermičnim nevtronskim fluksom. Reaktor TRIGA na IJS ima dobro karakterizirano nevtronsko polje, validiran računski Monte Carlo model in več obsevalnih kanalov z različnimi spektralnimi lastnostmi. Pričakovano območje za korekcijske faktorje med 5% in >20% pomeni, da je reaktor TRIGA zanimiv za validacijo le-teh. CEA Cadarache bo priskrbel enkapsulirane vzorce Am-241, ki bodo obsevani v obsevalnih kanalih reaktorja TRIGA pod Cd, Gd in BN transmisijskimi filtri. Opcijsko bodo obsevani tudi vzorci drugih materialov. Glavni cilji raziskave so: izboljšava termičnega preseka za zajetje nevtrona v Am-241, validacija metode korekcije aktivacijskih meritev Am-241 in validacija računskega modela reaktorja TRIGA. Rezultati bodo predstavljeni na mednarodnih konferencah in objavljeni v znanstvenih revijah in v eksperimentalni bazi EXFOR. Prispevali bomo tudi k mednarodnim projektom WPEC in JEFF pod okriljem OECD NEA.
Osnovni podatki sofinanciranja so dostopni na spletni strani. Povezava na SICRIS.|Povezava na SICRIS]].
Delovni sklopi projekta
1. faza (1. leto):
- preliminarni izračuni za optimizacijo eksperimentov na reaktorju TRIGA
- pridobitev vzorcev Am-241 za obsevanje: transport vzorcev iz CEA Cadarache + priprava vzorcev na IJS s pomočjo sodelavcev odseka O2
- študija možnosti obsevanja vzorcev iz drugih materialov
2. faza (2. leto):
- izvedba eksperimentov na reaktorju TRIGA:
- - nevtronska aktivacija Am-241 v različnih obsevalnih kanalih (z in brez Cd pokrova)
- - nevtronska aktivacija Am-241 pod različnimi transmisijskimi filtri (Gd, BN, ...)
- - (dodatno) obsevanje drugih materialov z nizkoenergijskimi resonancami
- analiza eksperimentalnih rezultatov
- transport Am-241 vzorcev na JRC Geel
3. faza (konec 2. leta):
- objava rezultatov:
- - vsaj 1 prispevek na mednarodni konferenci
- - vsaj 1 prispevek v reviji z indeksom
- - vnos eksperimentalnih rezultatov v bazo EXFOR
- prispevek k mednarodnem projektu JEFF
Realizacija projekta
V 1. fazi projekta so bili narejeni preliminarni izračuni za optimizacijo eksperimentov na reaktorju TRIGA in študija možnosti obsevanja vzorcev iz drugih materialov z nizkoenergijskimi resonancami. Študija možnosti obsevanja vzorcev z drugimi materiali, katerih presek za reakcijo z nevtroni vsebuje nizkoenergijske resonance, je pokazala, da so potencialno najbolj primerni naslednji materiali: Lu, Pa in Np. Kriteriji, ki so bili upoštevani pri tej študiji, so:
Začetni material vsebuje resonanco z vrhom pri energiji nevtrona < 0.5 eV.
- Začetni material je vezan v trdnem agregatnem stanju.
Dovolj dolgoživ začetni material (razpolovna doba > 1 leto).
- Kratkoživ merjeni material (razpolovna doba med 1 h in 6 meseci).
Merjeni material pri razpadu oddaja visikoenergijske (> 100 keV) gama žarke z dovolj veliko verjetnostjo (> 10%).
Dostopnost certificiranih materialov, ki vsebujejo Pa in Np, je težavna, tako da je najbolj primeren material Lu. Eksperimenti z Lu niso bili izvedeno, je pa stekla priprava na tovrstna obsevanja v prihodnosti.
Glavni namen preliminarnih izračunov je bila optimizacija izvedbe eksperimentov na reaktorju TRIGA. Najprej smo se lotili vzorcev Am-241, ki so na voljo na CEA Cadarache. Ker so ti vzorci zaprti v aluminijastih kapsulah, bi bilo določanje aktivnosti aktivacijskih produktov, t.j. Am-242g in Am-242m, možno samo preko meritev žarkov gama, ne pa tudi alfa delcev. Am-242g in Am-242m kot tudi vmesni produkt razpada Cm-242 oddajajo večinoma samo nizkoenergijske (< 60 keV) gama žarke. Preliminarni izračuni so pokazali, da pri obratovalnih pogojih reaktorja TRIGA teh žarkov ni možno razločiti od žarkov gama, ki izvirajo iz Am-241. Ker imajo poleg tega vzorci CEA relativno visoko aktivnost in bi zahtevali posebno obravnavo s stališča zaščite pred sevanjem, smo se odločili, da vzorcev ne transportiramo na IJS.
Drugi cilj preliminarnih izračunov je bil določiti maso (ali aktivnost) Am-241 v vzorcih, pripravljenih na IJS. Pri teh vzorcih bo presek za reakciji Am-241(n,γ)Am-242g in Am-241(n,γ)Am-242m določen na podlagi meritve alfa aktivnosti Cm-242, ki je vmesni produkt razpada Am-242g. Predpostavili smo do 20-urna obsevanja pri polni moči reaktorja TRIGA (250 kW) v različnih obsevalnih kanalih tako v sredici kot izven nje, z in brez transmisijskih filtrov. Ostale predpostavke so: čas hlajenja obsevanega vzorca pred meritvijo 15 minut (za Am-242g) oz. nekaj mesecev (za Am-242m) ter čas meritve alfa aktivnosti do 1 dan. Zahtevana natančnost štetja razpadov Cm-242 je 1%, kar ustreza vsaj 10000 izmerjenim sunkom na detektorju. Na podlagi teh predpostavk se izkaže, da je masa Am-241 v posameznem vzorcu, potrebna za dosego željene natančnosti, manjša od 1 μm, ne glede na obsevalni kanal. Aktivnost vzorcev, obsevanih na pozicijah z višjo intenziteto nevtronskega polja, je možno uravnati s krajšim obsevanjem pri nižji moči reaktorja. Ker je potrebna masa Am-241 v vzorcih zelo majhna, je vzorce možno pripraviti s nakapljanjem raztopine, ki vsebuje Am-241, na posebne tanke filtre iz organskega materiala. Maso Am-241 je možno natančno določiti preko meritev alfa delcev ali žarkov gama, ki nastanejo pri razpadu Am-241. Ker je količina matričnega materiala v filtrih relativno majhna, so faktorji samoščitenja v vzorcih zanemarljivi.
V aprilu in maju 2019 smo v sodelovanju z Odsekom za znanosti o okolju IJS (O2) testirali postopek depozicije Am iz raztopine na polietilenski substrat (PE kapsula za obsevanje vzorcev za nevtronsko aktivacijsko analizo). Pričeli smo z raztopino z najvišjo koncentracijo Am-241, s katero razpolagajo na odseku O2, in pripravili 1 vzorec z aktivnostjo okrog 70 Bq. Vzorec smo obsevali v reaktorju TRIGA in opravili meritve gama in alfa spektrov. V spektru žarkov gama pričakovano ni bilo vidnih vrhov Am-242g,m. V spektru alfa delcev je bil jasno razločen vrh alfa delcev iz Cm-242. Testiranje je pokazalo, da je predlagan način priprave vzorcev ustrezen in da so meritve aktivacije preko spektrometrije alfa izvedljive.
Za meritve aktivacije Am-242g/Cm-242 je negotovost meritve možno zmanjšati z daljšim obsevalnim časom. Predhodno pa je potrebno eksperimentalno preveriti obstojnost polietilenskega substrata na daljša obsevanja v reaktorju, oz. določiti makismalni obsevalni čas za posamezen obsevalni kanal (najbolj kritičen je centralni kanal v reaktorju, v katerem je fluks nevtronov najvišji). Meritve so pokazale, da je 10-urno obsevanje v centralnem kanalu še izvedljivo. Alternativna možnost bi bila uporaba kovinskih substratov (Al, nerjavno jeklo, Ag), katerih obstojnost ni problematična, vendar smo se temu izognili. Razlog za to je, da pri uporabi kovinskih substratov lahko pride do težav med smo pripravo vzorcev (HCl razžira Al), oz. težav z vidika varstva pred sevanji zaradi prekomerni hitrosti doz zaradi nevtronske aktivacije (nerjavno jeklo, Ag).
Jeseni 2019 smo pričeli s postopkom nabave bolj koncentrirane raztopino Am-241, kot jo imamo trenutno in sicer skupno 28 kBq Am-241. Ker je količina Am-241 nad mejo izvzetja, je bilo za to predhodno potrebno s strani URSJV pridobiti dovoljenje za uvoz radioaktivne snovi in zadostiti vsem formalnim zahtevam, zato se je postopek nekoliko zavlekel. Raztopino Am-241 smo od proizvajalca (Eckert Ziegler, ZDA) prejeli konec februarja 2020. Zaradi epidemije Covid-19 se je priprava vzorcev in obsevanje v reaktorju TRIGA zavleklo do oktobra 2020. Poleg dveh vzorcev Am-241 (z in brez kadmijevega transmisijskega filtra) sta bili v istem obsevalnem kanalu obsevana še po dva vzorca Au-197, Co-59 in Ni-58, in sicer z namenom določitve nevtronskega polja na mestu obsevanja v kanalu reaktorja. Za slednje tri materiale je bila po ustreznem času hlajenja opravljena gama spektrometrija aktivacijskih produktov Au-198, Co-60 in Co-58, za vzorce Am-241 pa alfa spektrometrija Cm-242.
Do zaključka projekta v maju 2021 je bila narejena preliminarna analiza meritve aktivacije Am-241 v centralnem obsevalnem kanalu reaktorja TRIGA na IJS. Prvi korak analize, t.j. izračun reakcijskih hitrosti iz izmerjenih števil sunkov na detektorjih žarkov gama in delcev alfa, je dokončan, vključujoč popolno analizo negotovosti. Rezultati bodo predstavljeni septembra 2021 na mednarodni konferenci NENE 2021 ter objavljeni v zborniku te iste konference.
Tik pred zaključkom projekta pa smo prišli do preliminarnega rezultata za glavni cilj projekta, določitev preseka za zajetje termičnega nevtrona v Am-241. Preliminarna vrednost je 705 b, kar se dobro ujema z uteženim povprečjem obstoječih meritev, ki je 715 b +- 15 b. Potrebno je narediti še analizo negotovosti in nekatere popravke 2. reda, ki bodo nekoliko vplivali končno vrednost. Končna vrednost bo objavljena v članku v znanstveni reviji z indeksom SCI in v bazi podatkov EXFOR. Žal objava končnega rezultata ni bila možna pred časom izteka projekta.
V prihodnosti načrtujemo tudi meritve aktivacije Am-241 v drugih obsevalnih kanalih reaktorja TRIGA. Na ta način bomo lahko natančneje in bolj zanesljivo določili vrednost preseka za zajetje termičnega nevtrona v Am-241, prav tako pa bodo te meritve služile tudi za validacijo metode korekcije aktivacijskih meritev Am-241.
Ocena stopnje uresničitve programa projekta
Nekateri zastavljeni cilji niso bili doseženi, in sicer predvsem zaradi pandemije Covid-19, ki je zelo otežila eksperimentalno delo ter povsem onemogočila obiske predstavnikov tujega partnerja (CEA) in obiske tuje sodelujoče institucije (Cadarache, Francija).
Cilji, ki so bili do datuma zaključka projekta doseženi:
- Priprava vzorcev Am-241 iz raztopine in njihovo obsevanje v reaktorju TRIGA na IJS.
- Meritve aktivacije vzorcev Am-241 v reaktorju TRIGA na IJS.
- Meritve alfa aktivacije vzorcev Am-241 v reaktorju TRIGA na IJS.
- Obsevanje vzorcev drugih materialom (Au, Co, Ni) z namenom karakterizacije obsevalnih
kanalov v reaktorju TRIGA.
Cilji, ki do datuma zaključka projekta niso bili doseženi:
- Obsevanje in meritve aktivacije z zaprtimi vzorci Am-241.
- Validacija metode korekcije aktivacijskih meritev Am-241.
- Objave (mednarodne konference, znanstvene revije, baza podatkov EXFOR).
Glavni razlogi, da omenjeni cilji se bodo doseženi do datuma zaključka, so sledeči:
- Izkazalo se je, da meritve gama aktivnosti zaprtih vzorcev CEA niso možni (obrazloženo v vmesnem poročilu).
- Dobava raztopine Am‐241, s pomočjo katere so bili narejeni odprti vzorci, se je zavlekla za več mesecev (obrazloženo v vlogi za podaljšanje roka zaključka izvajanja projekta).
- Aktivacijske meritve so bile planirane za marec/april 2020, vendar zaradi pandemije Covid-19 njihova izvedba večji del let 2020 in 2021 ni bila možna. Opravljeni sta bili le dve obsevanji vzorcev Am-241 v reaktorju TRIGA na IJS, in sicer preliminarno/poskusno obsevanje (julija 2020) ter optimirano obsevanje vzorcev Am-241 v centralnem kanalu reaktorja TRIGA (september 2020).
- Meritve alfa in gama aktivnosti so potekale jeseni 2020, analiza rezultatov ter pisanje objav (prispevek na mednarodni konferenci in znanstveni članek) pa je trenutno v teku.